Sim. Caso você tenha habilitado o Upload Automático, é muito fácil liberar espaço de seu telefone. Assim que o backup estiver completo, você pode pedir para que o aplicativo faça um escaneamento e exclua arquivos de seu dispositivo:
Após esse processo, os arquivos que você excluiu serão movidos para a Lixeira do seu dispositivo e você terá que excluí-los manualmente, ou esperar 30 dias, período após qual serão excluídos automaticamente.